我所在Chemical Engineering Journal发表研究论文

近日，我所应用化学研究所石劲松副研究员团队在《Chemical Engineering Journal》发表了题为“Design and fabrication of hierarchically porous carbon frameworks with Fe₂O₃ cubes as hard template for CO₂ adsorption”的研究论文（Chem. Eng. J. 389 (2020) 124459）。《Chemical Engineering Journal》（影响因子10.652）是化工领域的顶级期刊，该论文的发表又一次实现了我院科研人员发表学术论文影响因子10以上的突破。

石劲松副研究员团队主要从事多孔碳材料、稀土催化材料的研究开发，包括多孔碳材料的合成以及应用、碳与稀土氧化物等的复合材料合成制备与催化应用等。多孔碳材料为应用最为广泛的吸附剂材料之一，具有比表面积大、热稳定性与化学稳定性好、成本低廉、表面易于改性等优点，而合成具有多级孔道结构的氮掺杂碳材料对于CO₂吸附研究具有重要意义。针对所使用碳源性质的不同，碳材料的氮掺杂可通过不同方法来实现。我们发现使用含氮钾盐作为碳源，通过一步高温碳化反应可直接制备高比表面积多孔碳材料（J. CO₂ Util. 39 (2020) 101164，影响因子5.993）；而对于不含氮的碳源，可以通过高温下碳与含氮化合物例如硝酸盐（Energy Fuels 34 (2020) 6069−6076，影响因子3.421）、尿素（Energy 187 (2019) 115936，影响因子6.082）等之间的化学反应，同样可以合成氮掺杂碳材料。多级孔道的形成则一般需要同时依赖两种不同的方法。例如利用木质素磺酸钠在高温下的自活化作用，同时在NaCl模板的辅助下，成功制备了具有微孔-介孔结构的N/S共掺杂多孔碳材料（ACS Sustainable Chem. Eng. 7 (2019) 19513−19521，影响因子7.632）。但是，通过以上不同方法制备的碳材料多孔结构都不具备有序性。

图1（a-c）Fe₂O₃模板，（d-i）所制备碳材料的形貌与结构特征。

为了合成具有有序多孔结构特征的碳材料，研究人员先合成了具有立方体形貌特征的Fe₂O₃作为硬模板（如图1）。使用酚醛树脂作为碳源，经过与模板的混合、干燥、NaOH活化等处理后，成功制备了具有微孔-介孔-大孔复合结构的多孔碳材料。合成过程中的不同参数例如碳源/模板加入比、活化剂使用量、活化温度与时间等都对碳材料结构有重要影响。此外，在活化过程中加入尿素还可以制备具有相同结构特征的氮掺杂碳材料。

对以上不同碳材料CO₂吸附测试的实验结果表明，在1bar压力条件下，尽管氮掺杂对吸附性能有一定的正面影响，但是极微孔孔容对吸附结果具有更为决定性的作用。而在20bar压力条件下，介孔同样也起到重要的作用，吸附量取决于碳材料整体的比表面积与孔容量（图2），同时氮掺杂在高压下对吸附量的影响几乎可以忽略。经过对实验测试结果以及文献报道结果的对比与整理，发现高压下的CO₂吸附量与碳材料比表面积呈现出接近线性的相关性。

图2 所合成不同碳材料的CO₂吸附性能测试结果。

该项研究工作主要得到了国家自然科学基金青年基金（21805120）的支持。

相关论文网页链接：

https://doi.org/10.1016/j.jcou.2020.101164

https://dx.doi.org/10.1021/acs.energyfuels.0c00305

https://doi.org/10.1016/j.energy.2019.115936

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.9b04574

https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.124459